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長谷川 健太; 後藤 一郎*; 宮崎 康典; 安倍 弘; 渡部 創; 渡部 雅之; 佐野 雄一; 竹内 正行
Proceedings of 30th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE30) (Internet), 5 Pages, 2023/05
JAEA has been working on development of extraction chromatography technology for recovery of trivalent minor actinides (MA(III): Am, Cm) from high-level radioactive waste generated in reprocessing of spent fuel. The technology utilizes porous silica particles with about 50 micrometre diameter for support of adsorbents. The particles are coated by styrene-divinylbenzene copolymer, and an extractant for MA recovery is impregnated into the polymer. Pressure drop of the packed column depends on characteristics of the particle (diameter, uniformity and pore size). Large pressure drop of the column is not favorable for safety assessment of the technology although a certain level of the pressure drop is indispensable for excellent separation performance. In this study, spray drying granulation experiments and fundamental characterization of the product particle were carried out to find optimal specs of the particle and conditions of the granulation operation.
阿久澤 禎*; Kim, S.-Y.*; 久保田 真彦*; Wu, H.*; 渡部 創; 佐野 雄一; 竹内 正行; 新井 剛*
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 331(12), p.5851 - 5858, 2022/12
被引用回数：5 パーセンタイル：66.21(Chemistry, Analytical)In this work, we have examined Ln(III) and MA(III) separation conditions by the extraction chromatography using HONTA adsorbent to decide the Ln(III)/MA(III) separation process fow. From the research results, we found the simulated element of Am(III) for HONTA adsorbent and the conditions to use it. In addition, Ln(III) and Am(III) (simulated element) separation experiments were carried out using the HONTA adsorbent packed column, we have determined the column separation conditions for Am(III) such as order of fow solution and fow rate.
渡部 創; 佐野 雄一; 岡田 諒*; 松浦 治明*; 羽倉 尚人*; 加田 渉*
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 477, p.60 - 65, 2020/08
被引用回数：3 パーセンタイル：35.72(Instruments & Instrumentation)抽出クロマトグラフィを用いたMA回収技術開発のためのHONTA含侵吸着材中に形成されるEu錯体の局所構造を、EXAFSとIBILとを組み合わせた手法により調査した。本分析により、吸着材中と溶媒中とで形成される錯体構造の微小な変化をとらえることができることが明らかとなった。
竹内 正行; 渡部 創; 佐野 雄一; 小泉 務
no journal, ,
本研究では、抽出クロマトグラフィ法のプロセス安全性や耐久性の評価に反映する目的で、MA回収用候補抽出剤TODGAを対象に、
線等によって生成する吸着材劣化物の同定を行った。機器分析の結果から、TODGA系吸着材の主な劣化生成物として、製品側に同伴する可能性のある液相試料ではベンズアルデヒド、ヘプタン酸、プロパナール、酢酸が同定され、硝酸エステルの同伴も示唆された。また、吸着材に残留する劣化物は、
,-ジオクチルアセトアミド、ジオクチルアミン、,-ジオクチルホルムアミドの他、TODGA分子のオクチル基が開裂した化合物など、TODGA由来の成分が主であり、処理に伴う吸着材上の蓄積が予想された。
宮崎 康典; 渡部 創; 佐野 雄一; 小藤 博英; 竹内 正行; 石神 龍哉*; 江夏 昌志*; 佐藤 隆博*
no journal, ,
使用済燃料の再処理工程で発生する高レベル放射性廃棄物には、長寿命核種や発熱性核種であるマイナーアクチノイドが含まれており、これらを取り除くことで地層処分における廃棄物減容化や有害度低減に繋がる。そこで、抽出クロマトグラフィを用いたMAの選択的分離回収を検討している。これまでに、高分子ポリマーで塗布した多孔質SiO
粒子にCMPO等の抽出剤を含浸させた吸着材を作製し、カラム運転中に想定される放射線分解物の特定及び挙動調査を行ってきた。本研究では、
線を模擬したTODGA/SiO-P吸着材の放射線耐性評価と理論計算による結合解離メカニズムの解明を目的に、Heイオンの照射試験を実施した。Heイオン照射に対して、酸の有無による抽出剤の分解生成物に違いが見られた。硝酸を加えてスラリー状態で照射した場合、アミドC-N結合の解離のみが起きたが、乾燥状態ではアミドC-N結合に加えてエーテルC-O結合の解離も見られた。この違いはプロトン付加した分子構造に依存すると考え、量子化学計算を用いて結合解離エネルギー(BDE)を求めた。フリーのDGAのエーテル結合のBDEは、アミド結合よりも小さい。一方、プロトン付加した構造では、エーテル結合はアミド結合よりもBDEが大きくなる。つまり、結合解離が起きにくいと予想された。この結果は実験で得られた結合解離パターンと傾向が一致した。今後、照射線量と吸着材の劣化生成量における相関を調査し、抽出クロマトグラフィに用いる吸着材の再利用性を含めた研究を行う。
線照射耐性評価宮崎 康典; 佐野 雄一; 小藤 博英; 渡部 創; 江夏 昌志*; 佐藤 隆博*
no journal, ,
経済産業省資源エネルギー庁の受託業務「平成28年度次世代再処理ガラス固化技術基盤研究事業」で量子科学技術研究開発機構高崎量子応用研究所に再委託した研究内容を発表する。本研究では、抽出クロマトグラフィを用いて高レベル放射性廃液からマイナーアクチノイド(MA)を分離回収した後、使用済吸着ガラスをガラス固化するまでの保管を想定した線耐性評価試験を行った。具体的には、線照射線量に対するEu漏出率を調査し、ガラス粒子のEu分布をPIXE分析によって明らかにすることで、吸着ガラスの劣化を定量的に評価した。劣化CMPO吸着ガラスは、溶出液のICP分析から約50%のEu漏出率(2MGy)を確認し、ガラス粒子のPIXE分析からもEuの表面密度の減少が確認できた。一方で、劣化HDEHP吸着ガラスは、溶出液に沈殿が起きており、ICP分析による定量評価ができなかった。今後、PIXE分析による定量評価を実施する予定である。まとめると、MA回収後に吸着ガラスで長期保管する場合、CMPOは分解しやすく、漏出率が高くなるため、使用には適していないことが明らかになった。HDEHPの利用に関しては今後の課題である。
宮崎 康典; 佐野 雄一; 小藤 博英; 渡部 創; 江夏 昌志*; 佐藤 隆博*
no journal, ,
高レベル放射性廃液からマイナーアクチノイド(MA)を分離回収する抽出クロマトグラフィの技術開発で、放射線劣化に関連した安全性評価を実施している。本研究では、MAおよび付随した核分裂生成物から放出される線(Heイオン線)と線に対するCMPO吸着ガラスのEu保持能力や劣化挙動を調査した。照射線量に対するEu漏出率は、Heイオンと線で異なる挙動を示した。例えば、Heイオンの場合は弾性散乱による吸着ガラス表面の劣化が予想され、線ではラジカル種の生成速度が重要になると考えられた。また、線照射した吸着ガラスには大気PIXE分析を行い、照射線量に応じたEuの表面密度の減少を確認した。Heイオン照射後のEu密度分布を評価するPIXE-CT分析では、Eu漏出試験と同様に、ガラス粒子表面の密度分布が減少していることから、弾性散乱による劣化を強く示唆した。まとめると、CMPO吸着ガラスは放射線劣化が起きやすく、長期保管には適していない。金属イオンの密度分布を可視化するPIXE分析を用いることで、放射線分解を定性的に説明できるようになった。今後は、定量分析と理論計算の導入によって、CMPOの結合解離経路や分解生成物の発生割合等を明らかにする。
宮崎 康典; 後藤 一郎*; 渡部 創; 佐野 雄一; 小藤 博英; 竹内 正行
no journal, ,
原子力機構では、放射性廃棄物減容化および環境負荷低減のため、使用済燃料の再処理で発生する高レベル放射性廃液からマイナーアクチノイド(MA)を分離回収する抽出クロマトグラフィの技術開発を行っている。平成29年度には、液柱振動切断法で多孔質シリカ粒子を製造し、原料液のシリカ含有量を調製した粒子の形状や性状を評価した。例えば、シリカ含有量の増加に伴って粒子骨格が安定し、耐久性が向上した。カラムの圧損を低下させることができ、ポンプを必要としないカラム操作や安全性な取扱いへの寄与が期待できる。また、細孔径の拡大を確認し、イオンの粒子内拡散に有利に働くと予想される。今後は、イオン吸着量をより増加させるための製造条件等を検討し、吸着材としての利用適用性を評価する。
林 直人; 紙谷 正仁; 高田 岳; 竹内 正行; 佐藤 聡*; 西村 正史*
no journal, ,
原子力機構において開発中のMA分離技術について、直近のR&D成果に基づき、将来のMOX燃料の再処理施設へ導入した場合のMA回収建屋の概念設計を行い、再処理事業費を評価した。また、本評価結果に基づき、MA回収法の今後の開発課題を明らかにした。
渡部 創; 先崎 達也; 柴田 淳広; 野村 和則; 中谷 清治*; 堀内 勇輔*; 新井 剛*; 松浦 治明*
no journal, ,
CMPO, HDEHP吸着材を用いた2段階フローシートの最適化として提案したフローシートの性能実証のため、Am, Cmを含む溶液を用いたカラム分離試験を実施した。2サイクル合わせての性能としては、MA回収率はAmで93%、Cmで97%、Ndの除染係数100以上、Euの除染係数1000以上であり、改良前と比較して性能が大幅に向上した。
佐藤 大輔; 渡部 創; 矢野 公彦; 北脇 慎一; 新井 剛*; 柴田 淳広; 竹内 正行
no journal, ,
HLLWのガラス固化技術開発の一環として、環境負荷軽減を目的とした抽出クロマトグラフィーによるMA回収技術の開発が行われており、2019年度よりロバスト性の高いフローシートの提示を目的とした研究開発を実施している。2020年度は、HONTA吸着材のHLLWに対する吸着溶離性能評価を目的に、2020年度のTEHDGAカラム試験で得られたMA, Lnを含む溶液をフィード液としたカラム試験を実施した。試験の結果、全量吸着され、吸着したMAはカラムより全量溶離することを確認した。また、MA製品としての回収範囲を設定し、MAの回収率およびMAに対するLnの除染係数(DF)を算出した。以上より、HLLWにおいてもHONTAによりMAを高い回収率で回収できること、MAはLnから事前試験での想定通りに分離されることを確認した。
渡部 創; 佐藤 大輔; 矢野 公彦; 佐野 雄一; 竹内 正行
no journal, ,
HONTA含浸吸着材を用いたMA回収ホット試験実施に向けた回収フローの設定を行い、モックアップを実施した。FP元素は想定される通りの溶離挙動を示し、期待通りのカラム性能が得られる見通しを得た。
宮崎 康典; 佐野 雄一; 竹内 正行; 星野 正光*; 下條 竜夫*; 足立 純一*
no journal, ,
核燃料サイクルの確立に当たり、使用済燃料再処理で発生する高レベル放射性廃棄物の処理処分が課題となっている。原子力機構では、放射性廃棄物の減容化及び有害度低減の観点から、再処理廃液から選択的にマイナーアクチノイドを回収する新規抽出剤の開発を進めている。本発表では、モデル分子であるN,N,N',N',N",N"-hexamethyl nitrilotriacetamide(HMNTA)を対象とした加熱の光電子分光実験を行うとともに、GRRMで探索した電子基底状態のコンフォメーションと加熱温度での相対存在分布から、電子構造やイオン化に伴う電子遷移をそれぞれ評価した。計算結果は光電子分光スペクトルを再現し、電子構造の説明が可能となり、今後、1つの分子構造に収束したイオン状態の結合解離性を見積る予定である。
